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活性炭处理氨气的排放,活性炭用电处理进行表面改性

2020-11-16 | 16

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活性炭对硫代硫酸金的回收率


      活性炭对硫代硫酸金的回收率,通过在活性炭的多孔结构中添加硫代化学基来提高硫代硫酸金的回收率。 如何用活性炭回收金,氰化法是湿法冶金金回收的常用技术,矿床从活性炭上解吸提取金。 氰化物的毒性很高,所以对环境也很危险。 本次介绍的是使用硫代硫酸盐浸出金,使用活性炭进行吸附解吸提取金的替代方法,是代替氰化物的创新且环保的替代方法。 另外,硫代硫酸盐比氰化物便宜。

      金在室温下能以氧和硫代硫酸盐为配体溶解,但反应慢。 铜和阿摩尼亚改善了金的溶解,使反应速度提高了2.0倍。 因此,在这次的研究中,将硫代乙醇酸浸渍在细孔活性炭中,测定了活性炭的金吸附能力。 在活性炭中添加硫代乙醇酸活性炭,在室温下液相浸泡。 在异丙醇中搅拌硫代乙醇酸4.8时间,把活性炭浸泡在硫代乙醇酸中。 然后,用过滤脱络离子水清洗碳几次。 再次过滤活性炭,在7.0的电烤箱下干燥4小时。 未改性活性炭也在表现特征之前先进行清洗和干燥,在吸附研究中浸渍和使用未改性活性炭作为吸附剂。 另外,硫醇浸渍活性炭的结构、形态和元素体分析利用配备x射线分散微分析器(SEM-EDS  )的扫描电镜进行。SEM图像显示连续的孔隙和介孔,在硫代乙醇酸浸渍中发挥重要作用,能够促进金的转移。

       活性炭对金吸附的影响图2a显示的是利用硫醇浸渍的活性炭进行吸附测定的金回收曲线。 该曲线显示了测定的活性炭浓度的大致线性趋势。 但是,随着碳浓度的增加,预计该曲线渐近。 在水溶液中搅拌的硫醇与浸渍于活性炭中的硫醇之间的金吸附没有差异。 实际上,两种活性炭的金回收率均达到91%,与无金回收能力的未改性活性炭形成鲜明对比。 但是,当活性炭量减少时,浸渍在硫醇中的活性炭的金回收率低。 金回收率的这种差异可以用能与金反应的硫醇量来说明。 另一方面,巯基甘油在水性介质中时,可以立即进入形成金配合物,金的回收过程更有效。 另一方面,将巯基乙酸浸渍在活性炭的表面时,硫金硫酸盐配合物必须首先到达活性炭的表面,然后金才能在活性炭内移动。 因此,在吸附过程中增加了传递阻力。  在吸收比观察到的这种改善与浸渍在活性炭中的硫醇的当量浓度有关,约为0.02 moll-1。

        活性炭的金回收率的测定方法为,使用硫醇浸渍活性炭,以50gl-1的溶液比率和30 rpm的搅拌速度进行溶出测定的2.4时间。 洗脱过程完成后,进行过滤,从洗脱的活性炭中分离出浓溶液。 然后,用脱络离子水清洗活性炭,洗脱剩馀金属。 用原子吸收分光光度法分析了强溶液。 使溶出的活性炭干燥,用火法评价了保留金。 活性炭对硫代硫酸金的吸附机构金对活性炭的吸附明显与巯基乙酸的存在有关。 硫醇化学基,特别是巯基乙酸纳米金属钍,可还原二硫键,然后再插入过渡金属络离子进行再氧化。 该特性用于获得角蛋白金属配合物的纳米粉。 从这个意义上讲,巯基乙酸阴离子的巯基化学基可能破坏硫代硫酸金配合物的二硫键(SS  )。 因此,两个中间种可以形成和再配置,与金巯基化学基b形成亚硫酸氢钠。 4个明显不同的化学环境中硫化学基对活性炭的插入。 这是硫醇、二硫化物、亚磺酸、磺酸。

        之后,金的吸附增加了巯基化学基与二硫键的结合能,这两种化学基仅意味着活性炭具有从硫代硫酸盐溶液中回收金的能力。 如图3所示,吸附过程可能与硫代硫酸盐和巯基乙酸盐之间的配体交换有关。 硫代硫酸金络合物对硫醇修饰活性炭的吸附过程。 活性炭可以回收溶液中金的91%。 洗脱试验表明巯基乙酸金复合物对活性炭有很强的亲和力。 基于紫外可见光谱和循环伏安法的化学基,证明了新的硫醇金配合物的存在。 该配合物是利用活性炭回收金,并通过巯基乙酸络离子与硫代硫酸金配合物的相互作用形成的。 硫醇化学基可能破坏硫代硫酸盐配合物的二硫键,形成新的金配合物。 将来,使用活性炭回收硫代硫酸金有可能代替氰化法回收金。


活性炭用电处理进行表面改性

电处理是施加到某些材料表面的高压和高频放电。该设备通过放电使电极和基板之间的气体(O3,O2)电离而引起表面氧化,从而在表面上引起共价反应并改变材料性能。然而,尽管已经研究了类似的处理方法,例如等离子体处理和空气介电势垒放电,但该处理方法尚未用于引起活性炭的表面改性。因此,本研究的目的是评估电处理(放电)对商用活性炭表面改性的影响。表面改性可能导致活性炭具有不同的性能。在这项研究中,使用粉末状的活性炭。活性炭在距源4.5厘米高的不同暴露时间(2、5、8和10分钟)进行电处理。为了观察处理引起的差异,对活性炭进行了酸度,表面官能团,傅立叶变换红外光谱(FTIR)和热重分析。   材料和方法   在这项研究中,使用了活性炭。活性炭经过三维表面电击设备, 0.5 kW功率,220 V和60 Hz的频率产生的放电(图1)。  图1:电击设备(a)控制箱、(b)电击头、(c)排放头、(d)表面处理布置。   电处理用于促进样品的表面氧化。将样品放在铝箱中(图1d),目的是为了均匀处理并避免过程中的损失,因为活性炭呈粉末状,并且与放电接触会造成损失。使用了四种电处理,改变了样品对放电的暴露时间。标准处理方法之一(T1)。因此,在该处理中没有进行曝光放电。其他处理的曝光时间分别为2、5、8和10分钟(分别为T2,T3,T4和T5)。每次处理称重约2.0 g的活性炭。电击头部高度确定为4.5厘米。   表面分析和功能组   活性炭表面化学的研究非常重要,因为对于某些应用,吸附剂和被吸附物之间的反应或相互作用是必要的。表面化学与活性炭表面上官能团的存在及其特性有关。可以观察到,尽管有些变化,但是随着电处理的暴露时间的增加,酸度有增加的趋势。因此,可以推断出表面氧化是通过氧原子的插入和借助化学键形成官能团,从而改变了活性炭的表面化学而发生的。通过暴露于电处理而发生的化学反应促进了材料表面原子与该处理所结合的原子(主要是氧原子)之间形成共价反应。共价反应是由放电引起的气体电离产生的。   

傅里叶变换红外光谱(FTIR)   处理过的和未处理过的活性炭的光谱如图2所示。根据光谱,基本上有两个主要的带,它们根据分子振动具有活性炭。3500 cm-1处的谱带对应于OH拉伸,主要是羧酸官能团。1600-1700 cm-1处的谱带对应于酚基中羧酸或内酯的C=O拉伸。  图2:来自活性炭未处理和电处理过的FTIR光谱。   热重分析(TGA)   热重分析如图3所示。可以观察到处理过的和未处理过的活性炭的降解情况。这种分析可以评估高温下的热稳定性以及某些结构随温度的退化。  图3:在N 2气体下未处理的活性炭和相应的处理的热重曲线。   根据图3,不同的处理导致热分解曲线有所不同。此外,不同处理的残留质量也有所不同,处理T1,T4和T5呈现更高的残留质量,表明这些处理具有更高的耐热性。处理T2和T3的残留量较低,表明处理的耐热性较低。此外,这些处理在后期残留质量之间存在重大差异而脱颖而出。根据处理(电击时间),降解曲线的差异可能与表面上不同官能团的存在有关。在热过程中,由于存在的官能团,会形成不同的产物,从而导致更高或更低的质量损失,因为活性炭的热分解反应了其表面上官能团的存在。然后,官能团的类型和数量都会影响热重曲线。但是,由于表面官能团的降解与其结构不同,因此官能团的类型具有更大的影响,并且可以解释处理之间的差异。   

活性炭的表面改性和吸附性能:这项研究的表面改性活性炭在通过质地和吸附能力进行了表征和测试。表面改性受到电处理的影响。这些结果与时间电击有关,与未处理的活性炭完全不同。通过吸附等温线(阳离子和阴离子),动力学吸附,表面积和扫描电子显微镜对表面改性的活性炭进行评估。电晕处理影响了阴离子和阳离子染料的吸附。由于表面化学和质地特性的差异,电处理过的活性炭在吸附这些不同分子时具有不同的行为。然而,由于质地特性的下降,电晕处理会对吸附产生负面影响(亚甲蓝减少25%,刚果红减少14%)。吸附平衡的处理之间存在差异。这些差异是由于活性炭的表面修饰。表面积和孔隙率受到电处理的影响。扫描电子显微镜显示,比较了原始活性炭和经过处理的活性炭,发现孔隙被放电破坏。   我们评估了电处理对商用活性炭表面改性的影响。电处理根据放电时间对活性炭进行了表面改性。发生这种修饰是由于表面氧化反应,特别是C和O原子之间的共价键。反应通过气体的电离发生,使表面更具反应性。通常,处理过的活性炭具有较高的酸度,较高的羧酸含量,氧气和挥发性含量,O/C比以及较少的内酯,苯酚,碳和固定碳含量。根据处理,由于新的表面基团,分子振动能,热分解曲线和残余质量存在差异。


活性炭处理氨气的排放


气态氨通常来自化肥工业、废水处理厂、农业废物、动物饲养、乳制品/禽类业、堆肥设施、汽油车、特定化学工业等几个来源。 考虑到大气污染和对环境的影响,生物过滤器、催化剂类生物处理、洗涤器、纳米技术等气体状氨的去除也使用了很多技术。 这次使用活性炭系吸附技术处理氨气的排放。 粒子活性炭的生产:使用专业的刀具,将水果壳缩小到1~1.2mm。 然后,采用化学活化工艺将各果壳粒子转化为活性炭。 关于初期浸渍工序,首先将原材料在100C的烤箱中干燥。 然后,以特定的浸渍比混合,将该混合物放置一晚后浸渍。 然后,将各混合物转移到碳化活化炉进行加工。 出的产品用超纯水清洗,清洗到清洗水的pH接近中性。 接着,将得到产物用标准烘箱在110下干燥后,进行过滤机,得到约1mm的活性炭粒子。

气态氨动态吸附研究:动态吸附研究使用台式实验装置完成。 图1a显示了用于氨气动态吸附实验的各装置的布局。 由氨气标准气瓶、高纯度空气供给单元、通过控制一系列气体流量和气体浓度的阀门连接气体源和活性炭塔的标准流量计、活性炭塔和氨气分析仪构成。 含有产生的活性炭(使氨气连续通过的塔)的塔受氟乙烯丙烯限制,其内径为6.35 mm,外径为7.938 mm。 首先给塔的底部以惰性支撑,然后填充粒子活性炭,然后在顶部填充相同的惰性材料。 使用分离专用的标准流量控制器。 然后,将高纯度空气源和氨标准液的连续流(以特定的流速)混合,实现必要的供给气体氨浓度(吸附实验用)。 图1 :用于动态连续氨流量吸附实验的实验装置。

氨气浓度的影响:为了评价供水氨浓度对吸附去除的影响,进行了一系列实验。 因此,使用6 cm和8 cm的活性炭柱,在不同的供水气态氨浓度下进行了几次实验。 对于8 cm活性炭柱,初期实验在2.5到7.5 ppmv的气态氨气之间进行。 分别在1.1和2.2 L/min气体流速下的发现如图2a、b所示。 研究表明,随着供水氨浓度逐渐下降,断点也在更长的时间内转移。 例如,图2的结果a示出了1295分钟(2.5 ppmv  )大于712分钟(5 ppmv  )且大于532分钟(7.5 ppmv  )的突破倾向。 另外,各实验的排气时间值显示出在低气态氨浓度下的长运转时间,即4000分钟(2.5 ppmv  )大于2312分钟(5 ppmv  )大于1574分钟(7.5 ppmv  )。 另外,图2中的吸附倾向通常显示出宽的吸附透过曲线,传递区域(MTZ  )的长度相对较大。 这与苯在活性炭上的吸附不同,后者显示出明显的透过曲线。 对氨来说,这种不同的趋势可能源于能与表面酸性基团相互作用的氨部分的基本性质。 进入的气态氨的增加和从整体气相向GAC表面的转移更早开始消耗GAC表面吸附位点(包括孔中的位点)。 由于各个表面吸附位点是固定的、有限的,因此可以预想,在高的供水氨浓度下,会逐渐产生早的突破和早的耗尽。 图2 :供水氨气浓度对活性炭上氨气吸附突破曲的影响。
氨气流量的影响:本研究还研究了使用基于数据坑的活性炭,气体流速对氨吸附的影响。 图3表示1.1~3.3l/min气体流速的结果。 通常,当氨气流量逐渐增加时,相应的透过时间和排气时间的响应也逐渐减少(图3 )。 例如,流量为1.1、1.65、2.2和3.3 L/min时的突破时间分别为712、383、272和197 min  (图3 )。 因此,高突破时间值以低氨气流速蒸发。 另外,对1.1、1.65、2.2和3.3 L/min的流量研究分别记录了2312、1673、1315和1213分钟的排气时间。 这与上述突破时间的趋势相似,可以解释如下。 在低流入气体流速下,氨分子从气相向活性炭表面的传递速度也相对较小。 因此,与高气体流速下的活性炭表面部位相比,单位时间内所占的活性炭表面部位也较少,产生更高的透过时间和枯竭时间响应(图3 )。 这些发现在实用上特别重要。 图3 :供水氨/气体流量对活性炭吸附的影响。 研究了活性炭在气态氨处理中的应用,以及供水气体流速、气体浓度和活性炭柱长(床深)对氨气吸附的影响。 结果表明活性炭在一组不同的工艺条件下成功地处理了气态氨。 根据各自的发现,增加的透过/排气时间随着供水氨的减少和活性炭床深度的增加而增加。 目前,气态氨吸附的宽透过曲线显示传递区(MTZ  )的长度比较长,这表明为了避免早期透过,应该较长地提供活性炭柱的长度,实现良好的实用化。 总之,现在的工作结果表明活性炭成功地排放了气态氨,在很多行业都有着潜在的应用前景。