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活性炭对二氧化硫的吸附-从活性炭水溶液中除去乙酰胺

2020-09-25 | 43

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从活性炭水溶液中除去乙酰胺


乙酰胺类化学品因其水溶性高、对昆虫毒性高而被广泛使用。 其高溶解度污染了各种基质(水、土壤、植物、水生种)。 对哺乳动物毒性低,但过量摄取会引起问题,因此需要去除水中的乙酰胺。 有技术人员提出了去除乙酰胺类化学品的简便生态友好型方法。 该方法在使用磷酸的化学活化的基础上提高碳材料的吸附效率。 将吸附剂中的碳含量提高到(35%-50% )。 磷酸在将前体转化为活性炭时的作用是促进前体的分解,在低温下形成交联结构,进一步开放细孔,然后扩大表面积,以细孔和介孔活性炭为吸附剂处理水中的乙酰胺。 在活性炭的吸附过程中有它们的影响因素,我们研究了不同的残奥仪对活性炭去除乙酰胺的影响,如吸附剂的量、pH、乙酰胺的初始浓度和接触时间。 吸附剂的使用量决定了系统内的吸附剂和被吸附物的平衡和规定浓度下的吸附剂的容量,是吸附过程中的重要的残奥计。 研究吸附剂的投入量以活性炭对乙酰胺的除去效果不同的吸附剂的投入量从0.02~0.2g/100毫升开始变化,如图1所示。

随着活性炭吸附剂剂量的增加,对乙酰胺的去除率从27.8%增加到92.5%。 这可能是由于活动网站数量的增加造成的。 在高吸附剂量下,由于凝聚体的形成,吸附点的使用不完全。 与去除率相反,随着吸附剂剂量的增加,活性炭对乙酰胺的吸附能力略有降低。 吸附剂量0.1g以后,吸附效率不显着增加,显示吸附点饱和。 0.1 g的吸附剂量适合用活性炭去除乙酰胺的实验。 图1:(A  )吸附剂的投放量的影响(B)pH  (c  )活性炭的电位(d  )乙酰胺的初期浓度(e  )活性炭去除乙酰胺的接触时间。 探讨了初期浓度25 g/mL和吸附剂量0.1 g的pH范围为28时,pH对活性炭去除乙酰胺的影响。 pH值不同的pH值(28 )下,从水溶液中除去乙酰胺对活性炭的作用以及对活性炭zeta电位的影响如图1b、c所示。 在pH  5.0时,乙酰胺的去除率达到了较大的值(86.99% )。 pH超过5时,去除率降低,pH  8达到83.2%。 这些结果表明,与高pH值相比,pH  5更适合于最大量的吸附。 图6c显示活性炭的PZC为6.0,其表面以pH  5带负电荷。 因此,在此后的所有带正电的吡虫啉分子的去除工序中,选择了pH  5。 大的吸收起因于表面基团和被吸附分子之间的强范德华力的吸引。 初始浓度可在10-100 g/mL时提高初始浓度。 如图1D所示,乙酰胺的初始浓度从10 mg/L变更为100 mg/L时,吸附容量从9.94 mg/g增加到36.31 mg/g,去除效率从99.37%降低到40.275%。 这些结果表明活性炭对乙酰胺类的吸附依赖于初期浓度。 接触时间是活性炭去除乙酰胺的重要残奥仪。 如图1E所示,活性炭在最初的10分钟内对乙酰胺的吸附过程很快,去除率达到70.1%,240分钟后达到了高值(91% )。 吸附剂表面可利用的吸附位置全部占据,因此乙酰胺类的吸附在240分钟内达到了平衡。 接触时间的进一步增加不影响吸附。 用磷酸活化的活性炭被应用于从水溶液中除去乙酰胺系化学品。 乙酰胺的吸附受吸附剂量、pH值、初始浓度、接触时间和温度的影响。 实验结果表明,活性炭是从水性介质中除去乙酰胺类化学品的良好吸附剂。


活性炭对二氧化硫的吸附


吸附技术与吸附液等现有技术相比,在除去对环境有害的气体(例如二氧化硫)方面有很多优点,如再生容易、维护成本低、工厂设计简单等。 因此,近年来,很多研究了用于排烟清洗应用的吸附剂。 活性炭材料是回收二氧化硫的常用吸附剂之一。 在过去的20年里,发现了丰富的不同碳纳米材料。 与活性炭不同,这些纳米材料具有明确的几何结构和明显的微孔结构。 本文研究了二氧化硫对不同碳纳米材料的吸附,即碳纳米角、多壁碳纳米管、与单壁碳纳米管垂直排列的碳纳米管,与活性炭和氧化石墨烯进行比较发现化学吸附在活性炭上占支配地位,而二氧化硫吸附在碳纳米材料上是由物理吸附机制产生的。
各种炭材料的基本特征分析:图1显示了不同吸附剂的示意图。 活性炭具有无序的细孔结构(图1a  ),其空隙率是由基本结构单元的随机堆积引起的,该结构单元是小于10-20环的平面芳香族结构,可能分布在2~4层,或者是有缺陷的微石墨烯层。 具有这样的形态,表示具有扩张的结构紊乱的类型学碳吸附剂。 如图1(b  )所示,氧化石墨烯具有2D层叠结构。 合成氧化石墨烯的起始材料是石墨,石墨的氧化导入氧官能团,扩大层间隔使材料成为亲水性。 通过之后的剥离工序,各层被分离,可访问的表面积显着增加,形成单层或薄层的氧化石墨烯。 图1 :不同吸附剂的示意图: a  )活性炭,b  )氧化石墨烯,c  )碳纳米角,d  )碳纳米管。 图2使用SEM显示了不同的吸附剂形态。 碳纳米角具有如图2a的SEM图像所示的凝聚结构。 碳纳米角的TEM图像(图3c  )只有很小的前端从球形聚集体结构突出,显示了芽状碳纳米角结构。 高分辨率TEM图像确认了碳纳米角的单壁锥体结构(图3c的)。 活性炭呈颗粒状,SEM像(图2f  )显示出不具有特定结构/顺序的凝聚结构,这是活性炭材料的特征。 图2 :研究中使用的活性炭样品的SEM图像。

二氧化硫的吸附试验:吸附不仅依赖于孔的结构和几何形状,还依赖于化学组成。 为了充分理解吸附行为,还必须表现其化学组成。 因为在红外区域附近的高吸收性,所以很少用IR光谱表现CNT和CNH。 相比之下,XPS是中心表现方法,可以应用于不同种类的活性炭材料,获得有关表面功能的有意义的化学信息。 六种吸附剂中表面显示出明显的氧浓度。 烟道气体吸附在活性炭上时,也观察到羟基对二氧化硫吸附有益的作用。 这些研究指出氧官能团的存在会影响二氧化硫吸附剂的吸附特性。 本研究显示,反卷积的高分辨率扫描中氧化石墨烯的氧浓度最高,其次是活性炭。 碳纳米管和碳纳米管表面的氧官能度可以忽略不计。 关于碳纳米角,使用XPS深度曲线进行了测量,以前就已经证明氧官能团通常只存在于几百微米长度的碳纳米角的最初几纳米。
两吸附剂在25下的二氧化硫吸附等温线如图3a所示。 活性炭的吸附容量起因于细孔的存在。 如图分析所示,细孔几乎占活性炭总可使用表面积的89.5%。 在1bar中,碳纳米角的二氧化硫摄取量最低,其次是碳纳米管和氧化石墨烯。 在图3b中,绘制了1bar下SO  2的吸附量与吸附剂的BET比表面积的函数关系。 1 bar的情况下,BET比表面积和SO  2吸附之间几乎有直线关系。 可知在相对压力P/P  0小于0.3的近环境条件下,氧官能团的影响更显着。 在单壁碳纳米管的TEM测量中,发现少量多壁碳纳米管和其他催化剂杂质的存在。 这些异物的存在可能是SWNT观察到的SO  2吸收率低的原因之一。 图3 :二氧化硫在不同吸附剂25下吸附等温线的研究。


活性炭吸附去除水中腐殖质的研究

在自然水域,腐殖质通常存在作为水生植物和动物的天然有机成分。腐殖质是微生物和化学氧化产生的,是植物和动物细胞中的碳水化合物被分解成较小的单位。因此,腐殖质也可能是脂肪族和芳香族单元与官能团的混合物,这些官能团包括羧基,酯,醇,醚,酮,苯酚,胺,酰胺,吡啶和吡咯。在供水系统中,腐殖质的存在会降低了水处理的效率。本次研究了腐殖质在三种不同吸附剂上的吸附情况,并应用了吸附等温线。研究的三种吸附剂包括颗粒状活性炭,β形式的羟基氧化铁(β-FeOOH)和铁包被的活性氧化铝(AAFS)。并对吸附剂的理化特性进行了研究。   吸附剂的表面积和孔径分析   废水中不同类型的腐殖质会改变化学和物理特性,因此,它们与不同类型的吸附剂相反地相互作用。关于吸附剂的孔隙率,活性炭主要是微孔的,具有非常大的表面积。β-FeOOH的情况尚不清楚,因为不同的方法给出的结果不同。但是,铁化合物上有可能存在微孔。与活性炭相比,可用于AAFS和β-FeOOH的吸附面积小。但是,被吸附物的大小可能使其无法穿透微孔,因此限制了对活性炭的吸附,但是活性炭的孔隙率是可控的所以能解决这方面问题。   傅立叶变换红外光谱   FTIR是研究吸附剂表面的官能团与被吸附物之间相互作用的一项重要技术。图1显示了活性炭,AAFS和β-FeOOH的FTIR光谱。可以注意到,所有光谱活性炭,AAFS和β-FeOOH)均显示2350至2310 cm -1之间的谱带,这是由于大气中二氧化碳的吸附所致。对于活性炭,此频段为频段(b)。在3430 cm -1处的带(a)是由于OH拉伸引起的,并且发现醇基团的CO拉伸在1160和1000 cm -1之间(带(e))。带(c)中在1550厘米-1来源于双键C=C芳环和从C=O和COO拉伸-伸展。C–O拉伸的吸收和OH变形约为1450 cm -1(带(d))。由于分子内和分子间键合,空间效应和共轭程度等因素,很可能出现带移。这使得很难在频谱的那些区域内准确分配每个小频带,这就是为什么仅从区域吸收中识别出整体结构的原因。  图1:活性炭,AAFS和B-FeOOH的FTIR光谱。   扫描电子显微镜   图2显示了吸附剂的SEM图像。活性炭晶粒的撕裂边缘也显示出内部“孔”。其内部结构可以被认为是碳板的石墨型分层。活化过程中产生的孔隙和大量碎屑导致了这种吸附剂的易碎性。AAFS晶粒显示出相同的倾斜形状,表面看起来光滑且具有均匀的涂层。在更大的范围内,仅可见很少的裂缝或孔洞,这表明表面积主要在外部。β-FeOOH的表面具有高脆性,因此表面光滑且带有大量碎屑。多孔结构与SEM照片非常吻合(图2),说明了活性炭的片状结构及其众多的空洞,而铁化合物则显得光滑,只有很少的裂纹。活化过程中产生的孔隙和大量碎屑导致了这种吸附剂的易碎性。考虑规模,中孔和大孔上看到照片(尺寸以上2.5 μ M)。β-FeOOH的表面易碎,因此表面光滑,带有大量碎屑。该刻度不允许人们区分赤霞石微晶(FeOOH的β形式)的特征杆雪茄形状。  图2:活性炭,AAFS和β-FeOOH的SEM。   平衡吸附等温线及吸附机理   由于电荷效应使分子由于分子内的电荷排斥而膨胀,因此要考虑腐殖质的离子周围环境。另一方面,分子间的排斥力以及抗衡离子的拖动作用也会改变分子的运动。发现水生腐殖质在10,000 Da以上具有22.9%的分子量分布,在1000 Da以下具有46.3%的分子量分布。充气的地下水中DOC的很大一部分(61%)在4000至10,000 Da的分子量范围内,尽管这样做是有道理的,因为地下水比地表水含有更多的土壤类腐殖质。图3的在此路径上同时发生各种吸附机制,每种机制都具有特定的吸附阻力。该过程的整体动力学受到很大阻力的限制。因此,至关重要的是要知道哪种机理占主要地位,因为很慢的机理会强加吸附动力学。活性炭中的高孔隙率以及铁化合物上局部电荷的不均匀分布。另外,天然有机物的重量和有机功能的变化有望以不同的能量吸收。  图3:吸附机理。   结果表明,活性炭为去除低分子量腐殖质提供了很大的吸附能力,但对于分子量较大的物质则需要大孔活性炭来吸附。β-FeOOH对比活性炭和AFS略少。相反,AAFS和β-FeOOH不能很好的地吸附小分子腐殖质,只有大分子的腐殖质可以被他们吸附去除。    


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